Vượt qua hàng ngàn thí sinh, Nguyễn Thái Sung là đại diện duy nhất của Việt Nam có được suất học bổng 3 năm tại Học viện bóng đá Aspire (Qatar) vào năm 2009. Về thương hiệu, phải nói ngay rằng, Aspire là trung tâm có chất lượng, danh tiếng thu hút nhiều đội bóng lớn như M.U, Real Madrid, Barcelona, Inter Milan, AC Milan, Bayern Munich... về đây tập huấn.
Trong lứa cầu thủ tại học viện, Nguyễn Thái Sung là người được đánh giá cao về sự khéo léo, khôn ngoan trong lối chơi. Anh được đồng đội ở đây ví như Messi do cùng thuận chân trái. Vào năm 2010, Thái Sung cùng lứa cầu thủ sinh năm 1994 của Aspire lọt vào chung kết giải bóng đá trẻ và để thua đội bóng cũ của Cristiano Ronaldo là Sporting Lisbon 1-2. Đây cũng là giải đấu mà anh được bình chọn là 10 gương mặt trẻ xuất sắc nhất.
 |
| Thái Sung từng được siêu sao của Bayern Munich Ribery đánh giá rất cao, tin tưởng sẽ tỏa sáng khi xem anh thi đấu cùng đội học viện Aspire. |
Sau giải đấu, ấn tượng với màn trình diễn của cầu thủ người Việt Nam, ban lãnh đạo CLB Sporting Lisbon muốn đưa anh về thử việc trong đội hình U21 của đội bóng này. Tuy nhiên, sau khi kết thúc học bổng tại Aspire vào năm 2012, Thái Sung quyết định trở về Việt Nam, để thi đấu cho SHB.Đà Nẵng, khước từ cơ hội chơi bóng tại Bồ Đào Nha. Quyết định này đã mở ra một chuỗi ngày lao đao cho cầu thủ từng là tài năng trẻ số 1 của bóng đá Việt Nam.
Thể hình hạn chế cùng lối chơi dựa nhiều vào kỹ thuật của Thái Sung không phù hợp với triết lý của HLV Lê Huỳnh Đức. Thế nên, anh không thể tìm được chỗ đứng tại đội bóng sông Hàn. Chán nản cộng với chấn thương, Thái Sung mất hút và bất ngờ xuất hiện trở lại trong đội hình Kon Tum dự giải hạng nhì vừa qua.
 |
| Nguyễn Thái Sung được sử dụng ít phút trong trận U21 Việt Nam thắng U21 Singapore 3-0 nhưng không để lại nhiều ấn tượng. |
Ở cấp độ đội tuyển, Thái Sung đã được HLV Mai Đức Chung gọi vào đội U19 Việt Nam dự giải U19 châu Á 2012. Tuy nhiên, ở giải đấu này Thái Sung cùng các đồng đội đã chơi không thành công khi thua cả 3 trận trước Uzbekistan, Triều Tiên và Jordan. Thái Sung từng tâm sự rằng nếu được đặt trong đội hình U19 Việt Nam hiện tại, anh sẽ nhanh chóng hòa nhập do có lối chơi tương tự. Nhưng mơ vẫn chỉ là mơ, Thái Sung đã quá tuổi để có thể làm đồng đội của Công Phượng, Tuấn Anh...
Trước khi dự giải U21 quốc tế 2014 cùng đội U21 Việt Nam, Thái Sung đã thi đấu tốt trong đội hình U21 SHB.Đà Nẵng vào bán kết giải U21 trong nước. Anh đang nỗ lực từng ngày, tận dụng tối đa những khoảnh khắc để tỏa sáng, tìm kiếm một cơ hội mới. Nhưng phía trước cầu thủ có đôi mắt rất buồn này vẫn là một chặng đường rất dài, đầy rẫy những chông gai…
